Touma Kamijou tidak bisa beristirahat. Setelah invasi Academy City, ketegangan politik terus meningkat karena kedua faksi sains dan sihir saling berhadapan. Tampaknya Academy City bermaksud untuk menyatakan perang terhadap Gereja Katolik Roma, yang pada akhirnya akan menjerumuskan seluruh dunia ke dalam perang global. Touma segera menemukan dirinya di garis depan sekali lagi, berjuang untuk melindungi teman-teman dan sekutunya.
Toaru Majutsu no Index III menjadi seri terakhir dari waralaba asli saat Touma, Accelerator, dan Shiage Hamazura Level 0 yang sebenarnya melanjutkan perjalanan mereka masing-masing, yang mengarah ke babak terakhir dari seri novel ringan asli.
