Academy City, Jepang, berada di garis depan sains. Selain unggul 30 tahun dari dunia dalam hal teknologi, lebih dari tiga perempat populasi kota aneh ini terdiri dari siswa yang mengembangkan kemampuan psikis mereka sebagai esper di berbagai institusi. Di antara siswa-siswa ini adalah Touma Kamijou, seorang siswa SMA dengan peringkat psikis terendah nol, tetapi dengan kekuatan misterius yang tidak dapat dipahami oleh ilmuwan mana pun: “Imagine Breaker,” yang memungkinkannya untuk meniadakan kemampuan supernatural lainnya.
Namun, hal ini tidak memengaruhi kehidupan Kamijou sedikit pun saat ia memainkan perannya sebagai remaja biasa; yaitu, sampai ia bertemu dengan Index Librorum Prohibitorum yang aneh, seorang gadis muda yang telah menghafal seluruh grimoire terlarang, dan sekarang sebuah organisasi berbahaya memburu Index. Dengan beberapa penyihir yang ingin menyakiti gadis itu, Kamijou akan membela teman barunya dengan segala cara saat ia menemukan dunia supernatural baru yang aneh.
